Análisis de óxido de gadolinio mediante microondas.

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 4828 (2023) Citar este artículo

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Informamos sobre el análisis de óxido de gadolinio puro (Gd2O3) y su detección cuando se mezcla en desechos nucleares sustitutos mediante espectroscopía de descomposición inducida por microláser acoplado a fibra mejorada con microondas (MWE-FC-MLIBS). La aplicación objetivo es el análisis remoto de desechos nucleares que contienen uranio (U) dentro de la central nuclear de Fukushima Daiichi. Los desechos nucleares sustitutos utilizados en este estudio contenían gadolinio (Gd), cerio (Ce), circonio (Zr) y hierro (Fe). El Ce es un sustituto del U y el Gd2O3 es un índice de peligro excelente porque está incorporado en algunas barras de combustible. La detección de Gd es esencial para evaluar los escombros antes del proceso de recuperación. Los desechos sustitutos fueron extirpados mediante un microláser de 849 ps y 1064 nm en condiciones de presión atmosférica, mientras que una antena helicoidal propagaba microondas de 2,45 GHz y 1,0 kW durante 1,0 ms en la ablación con láser, que luego se caracterizó mediante una cámara de alta velocidad y espectrómetros de alta resolución. . Los resultados mostraron que la expansión del plasma inducida por microondas conducía a señales de emisión mejoradas de Gd I, Zr I, Fe I, Ce I y Ce II. No se evidenció ninguna autoabsorción de emisiones de Gd en los gráficos de calibración del límite de detección. Además, la irradiación con microondas disminuyó las desviaciones estándar de las emisiones de Gd y Ce y redujo el límite de detección de Gd en un 60%.

Durante el desmantelamiento de los restos de combustible nuclear en la central nuclear de Fukushima Daiichi, el almacenamiento y eliminación de materiales radiactivos se han convertido en cuestiones importantes1. La clasificación de la compleja mezcla de columnas de hormigón, barreras de acero, barras de combustible y combustible nuclear fundido se ve dificultada por un entorno altamente radiactivo que supera los 70 Gy/h2. Aunque es posible explorar el interior del reactor con una cámara de alta resolución, se requiere un análisis cuantitativo para comprender el nivel de contaminación nuclear de cada fragmento. También se han investigado las mediciones de fluorescencia de rayos X (XRF) para la detección en el núcleo3. Sin embargo, la durabilidad de la radiación de la espectroscopia de ruptura inducida por láser (LIBS) de fibra acoplada (FC), que es capaz de soportar 800 Gy/h durante 2 h, confirma el funcionamiento in situ garantizado4,5,6,7.

La supuesta composición de los restos de combustible nuclear incluye óxido de uranio (UO2) del combustible nuclear, circonio (Zr) del revestimiento, acero inoxidable (Fe, Ni, Cr) del material estructural circundante y óxido de gadolinio (Gd2O3), que fue incorporado en algunas de las barras de combustible1,2,8. El Gd2O3 se utiliza para controlar la reactividad del combustible, ya que el gadolinio (Gd) actúa como un absorbente quemable de neutrones térmicos con la ayuda de las secciones transversales de alta absorción de neutrones de los isótopos 155Gd y 157Gd8,9. Gd es, por tanto, un excelente índice de peligrosidad para cada fragmento de escombros; por lo tanto, la medición de la abundancia relativa de Gd en los escombros es esencial. Sin embargo, debido a la alta radiactividad dentro de la vasija del reactor, los restos de combustible nuclear son actualmente inaccesibles y aún no han sido identificados. Por lo tanto, existe una necesidad imperiosa de métodos para analizar de forma remota los desechos y detectar los elementos mencionados anteriormente en un campo de alta radiación.

Debido a que los restos de combustible reales no están disponibles como muestra, las mediciones FC-LIBS se realizaron utilizando desechos nucleares sustitutos sintetizados a partir de materiales de óxidos mixtos que contienen Gd, Zr, Fe y cerio (Ce). El Ce es un sustituto del uranio (U) debido a las similitudes en su estructura electrónica9,10. La detección de Gd utilizando LIBS en materiales tan complejos es difícil debido a la presencia de densas líneas espectrales de elementos de tierras raras que interfieren fuertemente entre sí.

LIBS utiliza diagnóstico óptico de plasma inducido por láser para el análisis elemental de mezclas complejas, con una preparación de muestra mínima o nula11,12. La técnica se ha utilizado para detectar y analizar con éxito varias muestras que contienen U7,13,14,15. El U en su forma natural puede enriquecerse en diversas fracciones atómicas de materiales fisionables para su uso en reactores nucleares. Una revisión reciente de las aplicaciones de LIBS a plasmas de U16 enumeró las ventajas de utilizar LIBS para la identificación de materiales nucleares, incluida la detección rápida a largo plazo de la composición isotópica del material nuclear. Sin embargo, la atenuación de la transmisión de luz inducida por la radiación limita la aplicación de LIBS; por ello se han desarrollado microláseres9.

Un microláser está compuesto de cerámica compuesta bombeada por un láser de diodo de onda casi continua (CW), que genera un pulso láser suficientemente intenso para la ablación y la formación de plasma en el objetivo17,18. En el informe sobre el desarrollo del microláser9 se enumeran varias ventajas del uso de microláser, incluida una sonda cerámica desechable de bajo costo, que es esencial para las aplicaciones de detección nuclear en el núcleo. Sin embargo, el análisis remoto bajo altos niveles de radiación requiere más de 50 m de fibra óptica desde la fuente láser hasta el sitio de detección, lo que puede atenuar la emisión de la señal medida.

LIBS mejorado por microondas (MWE-LIBS) supera los desafíos emergentes de las aplicaciones de detección interna de LIBS a través de emisiones mejoradas15,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28,29,30, 31,32. A medida que las microondas se propagan hacia el plasma inducido por láser, la excitación y recombinación de átomos se convierten en un proceso cíclico mediante la aceleración de los electrones libres. El plasma en expansión aumenta la absorción de microondas, lo que aumenta aún más las actividades de colisión de electrones, átomos excitados y moléculas de aire circundantes. El resultado es un plasma en desequilibrio de gran volumen con vidas que duran más que la duración del microondas. A su vez, la relación señal/ruido (SNR) aumenta varios cientos de veces debido al aumento de la intensidad de emisión, que ya se había informado anteriormente para diversos objetivos como óxido de aluminio (Al2O3), placas de plomo (Pb), cobre (Cu ) metal y Zr metal20,21,22,26.

Este estudio investiga los efectos combinados de microláseres y microondas en el análisis de Gd2O3 en diversas formas, tanto puro como mezclado en restos de combustible nuclear sustituto. Se utilizaron una cámara de alta velocidad y espectrómetros de alta resolución para caracterizar la dinámica del plasma, los factores de mejora de la emisión, la SNR y el límite de detección (LOD) de Gd. Además, se realizó un análisis de imágenes de la formación del plasma para medir la propagación del plasma con y sin microondas, y para medir el cambio temporal de la región del plasma. También intentamos identificar el efecto de las microondas en la autoabsorción de la línea de Gd en la curva de calibración LOD y aclarar el efecto de las microondas en la cuantificación de LOD.

Las Figuras 1a yb muestran los esquemas de funcionamiento del microláser, que consta de una cerámica compuesta monolítica de Nd:YAG/Cr:YAG (Konoshima Chemical/Baikowski Japón, Japón). El Nd:YAG sirve como medio de ganancia que es bombeado en el extremo por un diodo láser cuasi-CW FC de 808 nm (JOLD-120-QPXF-2P iTEC; JENOPTIK, FRG). El diodo láser produjo una potencia de salida máxima de 200 W con una corriente de 120 A con una fuente de alimentación (PS; PLWB168; UNITAC, Japón). Cr:YAG actuó como un absorbente saturable, permitiendo el cambio Q pasivo dentro del compuesto sin dispositivos adicionales. Mediante bombeo y almacenamiento (> 60 μs), el láser emite pulsos láser instantáneos con una energía láser de 1,0 mJ, un ancho de pulso de 849 ps y una longitud de onda de 1064 nm. Las figuras 1c yd muestran imágenes reales de la cerámica compuesta y su recipiente de acero inoxidable. Puede encontrar más información sobre el microláser en la referencia9.

Microláser. (a) Ilustración y (b) esquema operativo del microláser monolítico de diodo láser (LD) cerámico compuesto de onda casi continua (CW) Nd:YAG/Cr:YAG, junto con imágenes reales del (c) compuesto cerámico y d) recipiente de acero inoxidable.

El Gd2O3 puro (Nilaco, Tokio, Japón) estaba disponible en forma sólida. Los desechos nucleares sustitutos se sintetizaron a partir de mezclas de polvo de Gd2O3, CeO2, Zr2O3 y Fe2O3 (Oxide Powders, Rare Metallic, Tokio, Japón). Las fracciones de masa previstas para los restos de combustible nuclear se basan en referencias8,9. Cada mezcla (0,5 g) se comprimió bajo presión hidrostática (10 kN) en un pellet con un diámetro de 8 mm y se sinterizó a 1375 °C durante 5 h. La disminución de las concentraciones de Gd2O3 del 0,1 al 1,0 % fue esencial para las mediciones de LOD. Las fracciones en masa de Ce, Zr y Fe se fijaron en 42,9% en peso, 23,0% en peso y 7,9% en peso, respectivamente.

La configuración experimental para MWE-FC-MLIBS se muestra en la Fig. 2. Una fuente de alimentación que contiene el diodo láser transmite un pulso cuasi-CW de 808 nm a la cerámica compuesta a través de la fibra óptica. Una carcasa de aluminio de 60 nm × 120 nm × 900 nm albergaba los elementos ópticos y cerámicos compuestos. La salida del láser de la cerámica compuesta se transmitía al divisor de haz, que tenía un filtro dicroico en el otro lado. La luz reflejada se transmitía al fotodiodo con pulsos eléctricos utilizados para activar el generador de pulsos. La salida final del rayo láser de 1,0 mJ de energía láser, ancho de pulso de 849 ps y longitud de onda de 1064 nm se enfocó en el objetivo utilizando una lente de enfoque de 25 mm. La emisión inducida por láser se recogió utilizando una fibra óptica de 600 µm.

Diagrama esquemático de espectroscopía de descomposición inducida por microláser acoplado a fibra mejorada por microondas (MWE-FC-MLIBS) utilizando un microláser cerámico. El microláser cerámico compuesto de Nd:YAG/Cr:YAG monolítico se encuentra en una carcasa de aluminio de 60 nm × 120 nm × 900 nm. La ablación se combina con microondas de 2,45 GHz transmitidas mediante una antena de bobina helicoidal con reflector de placa cruzada.

Se utilizaron dos tipos de espectrómetros con diferentes resoluciones espectrales. Un espectrómetro tipo Echelle (ME5000, Oriel, Andor, Reino Unido) con resolución λ/5000 analizó eficazmente el espectro de emisión de Gd2O3 puro de 250 a 900 nm. El análisis de los desechos nucleares sustitutos se realizó utilizando otro espectrómetro tipo echelle (Aryelle 400, Lasertechnik Berlin, Alemania) con una resolución espectral muy alta de λ/50.000, que es capaz de analizar los desechos nucleares sustitutos. El generador de microondas suministraba las microondas de 2,45 GHz a la bobina helicoidal con placas reflectoras cruzadas22. La potencia reflejada fue minimizada mediante un sintonizador de impedancia y monitoreada por sensores de potencia.

Se utilizó una cámara ultrarrápida (Fastcam SA-Z, Photron, Reino Unido) para visualizar la formación de plasma con la misma señal sincronizada que el disparo del láser. A 100.000 fotogramas por segundo con un tiempo de exposición de 10 μs, se capturó un área de medición de 720 × 380 píxeles2. En todas las condiciones experimentales, se fijó una lente macro AF Tamron de 180 mm (Saitama, Japón) con una apertura de F/3,5 y una relación de zoom de 1:10.

Una caracterización sencilla de los efectos de las microondas sobre el plasma inducido por láser se basa en el factor de mejora de la intensidad (IEF). El IEF se expresa mediante la ecuación. (1), que se obtiene tomando la relación de la intensidad \({I}_{\uplambda ,\mathrm{MW}}\) de la emisión medida usando MWE-FC-MLIBS en la longitud de onda \(\uplambda\) y la intensidad de emisión correspondiente \({I}_{\uplambda ,\mathrm{LIBS}}\) para el LIBS estándar sin microondas.

Otro parámetro afectado por las microondas es la SNR, que es la relación entre la intensidad de la emisión y la desviación estándar de la señal de fondo. La SNR se mide como la altura del pico Ipico menos la señal de fondo promedio IBG, promedio, que corresponde a la señal H. La señal H se divide por la desviación estándar de la señal de ruido de fondo σ, como se muestra en la ecuación. (2).

En la detección de Gd, el LOD se derivó de la pendiente de las curvas de calibración (S) y la desviación estándar (σ) de la solución en blanco usando la ecuación. (3).

La formación de plasma inducida por láser en la superficie pura de la muestra de Gd2O3 con y sin energía de microondas agregada se muestra en la Fig. 3a con las mediciones de volumen de plasma correspondientes en la Fig. 1 complementaria. El plasma disminuyó gradualmente usando una energía láser de 1,0 mJ, y la La emisión duró 20 µs sin el microondas. Utilizando la misma energía láser, se observó que la expansión de la ablación por láser emitida duraba hasta 1200 µs transmitiendo microondas de 1,0 kW durante 1,0 ms al área de ablación. El plasma inducido por láser protegió inicialmente las microondas de 0 a 20 µs debido a su alta densidad y frecuencia de colisión de los electrones y los átomos neutros15. A medida que disminuyó el impacto de la energía láser, aumentó la absorción de microondas en el plasma, aumentando la movilidad de los electrones. La aceleración de los electrones finalmente afectó la reexcitación y recombinación cíclica de los átomos de Gd, lo que resultó en un aumento de la emisión. Más allá de 200 µs, la interacción entre el plasma y el aire se intensifica a medida que se reduce el contacto entre el plasma y la superficie. El plasma expiró exponencialmente después de 1,0 ms después de que finalizó la duración del microondas.

Se visualizó la formación de plasma de (a) Gd2O3 puro utilizando MWE-FC-MLIBS y el microláser estándar. La formación de plasma (b) bien estudiada y las aproximaciones de volumen de plasma correspondientes (c) en Al2O3 utilizando ablación de nanosegundos mejorada con microondas también se compararon con Gd2O3 puro.

La formación de plasma en Gd2O3 puro también se comparó con la de Al2O3 y los resultados muestran que la expansión de microondas tiene la misma dinámica (Fig. 3b, c). Sin embargo, el plasma se expande más rápido usando Gd2O3 puro y el plasma es casi constante de 200 a 1000 µs. El blindaje de plasma de la propagación de microondas se superó poco después de 10 µs. El bloqueo de la propagación de las microondas impidió la interacción de las microondas con la capa interna del plasma, que normalmente se observaba a aproximadamente 10 µs7,15,21. Cuando las microondas comenzaron a interactuar con el plasma inducido por láser, el plasma se extendió al aire circundante y se alejó de la muestra.

Antes de la integración de las microondas en el microláser, los parámetros de la antena se optimizaron cambiando el ángulo de la antena, la potencia de las microondas y la potencia de las microondas reflejadas19,20,21,22. La Figura 4 muestra el espectro de emisión del plasma inducido por láser en Gd2O3 puro usando un tiempo de retardo de 0 µs, un tiempo de exposición de 10 ms y una resolución λ/5000. En ausencia de microondas, la ablación de 1,0 mJ disminuyó drásticamente con un retraso de compuerta más largo hasta que casi no se detectaron emisiones, como se muestra en la Figura complementaria 2. Con la adición de energía de microondas, la intensidad de la emisión aumentó y los picos de emisión se hicieron más aparente. La diferencia en la intensidad de las emisiones entre las dos condiciones fue grande. Sin embargo, las emisiones del continuo aumentaron drásticamente a medida que las microondas mejoraron las emisiones atómicas de Gd I a 409,8 nm y 419,1 nm.

Espectros de emisión de Gd2O3 99,9% puro utilizando MWE-FC-MLIBS con microláser cerámico y antena de bobina helicoidal. A modo de comparación, se muestra la emisión estándar sin microondas utilizando la misma energía láser de 1,0 mJ.

El impacto óptimo de las microondas en la intensidad y la SNR se midió utilizando un retardo de puerta de 1,5 µs, como se muestra en las figuras 5a y b. El IEF y la SNR se calcularon en base a las emisiones de Gd I a 409,8 nm y 419,1 nm, con una potencia MW constante de 1,0 kW y duraciones de pulso MW variables. En ausencia de microondas, los valores de IEF y SNR se registraron como 1 y 28, respectivamente, y se representaron en el valor cero del eje x.

La variación de la señal y el fondo de los resultados de Gd I con la duración del pulso de microondas (MW). El (a) factor de mejora de intensidad (IEF) y (b) la relación señal-ruido (SNR) de la emisión atómica, Gd I, utilizando MWE-FC-MLIBS para aumentar la duración del pulso de microondas. La potencia de microondas de 1,0 kW se mantuvo constante.

Es importante señalar que el impacto de las microondas en el IEF y la SNR puede variar para otros retrasos en la puerta. Por ejemplo, el IEF fluctúa entre 6 y 20 en el rango de retardo de puerta de 0 a 200 ns, manteniendo al mismo tiempo una SNR alta de más de 500. En retardos de puerta más largos, las señales de emisión mejoradas por microondas tienen un efecto mayor que el aumento de ruido de fondo, lo que provoca valores altos de IEF y SNR registrados.

Las duraciones más largas de los pulsos de microondas dan como resultado intensidades de emisión mejoradas y al mismo tiempo mantienen un ruido de fondo bajo, como lo demuestra el aumento de IEF y SNR. Esto se debió al aumento temporal de la absorción de microondas en el plasma inducido por láser. En entornos de radiación de alto nivel, la transmisión láser puede atenuarse severamente, por lo que es importante recolectar la mayor cantidad de emisión posible para un análisis cuantitativo preciso. Por lo tanto, el uso de microondas para mejorar la intensidad de las emisiones y reducir el ruido de fondo proporciona una ventaja significativa en la detección interna de una central nuclear.

La detección de Gd en desechos nucleares sustitutos con 1,0% en peso de Gd2O3 se realizó utilizando 1,0 mJ del microláser para diversas condiciones, con y sin microondas de 1,0 kW. La Figura 6 muestra los espectros de emisión utilizando un tiempo de exposición de 1,0 ms, un tiempo de retardo de 0,5 µs y una resolución de λ/50.000. Las microondas multiplicaron las intensidades de emisión de las emisiones atómicas de Ce II (446,0 nm), Zr I (477,2 nm), Fe I (510,6) y Gd I (532,8 nm). En la región de longitud de onda de 500,5 a 502 nm, la detección de la emisión iónica de Ce II a 501,1 nm y la emisión atómica de Gd I a 501,5 nm fueron más pronunciadas con la energía de microondas agregada. Sin embargo, las microondas también aumentaron la base cero del espectro. Sin la energía de microondas añadida, la base cero del espectro también fluctúa, lo que generalmente afecta a la precisión de las mediciones.

Espectros de emisión de desechos nucleares sustitutos (mezclas de polvo de Gd2O3, CeO2, Zr2O3 y Fe2O3) con 1,0% en peso de Gd2O3 utilizando MWE-FC-MLIBS. A modo de comparación, se muestra la emisión estándar sin microondas utilizando la misma energía láser de 1,0 mJ.

La Figura 7a muestra los espectros de emisión para diferentes concentraciones de Gd2O3 en desechos nucleares sustitutos. Se eligió esta región de longitud de onda porque se observó menos autoabsorción de la emisión de Gd. La emisión atómica de Gd está ausente en concentraciones de 0% en peso, pero se vuelve evidente en concentraciones de 1,0% en peso. Con una energía láser de 1,0 mJ, las curvas de calibración para la determinación del LOD de Gd se muestran en la Fig. 7b. Las proporciones de Gd I y Ce I aumentaron al aumentar la concentración de Gd2O3. Las relaciones de intensidad disminuyeron utilizando las microondas de 1,0 kW y 1,0 ms. Los valores LOD se muestran en la Tabla 1, donde las pendientes de las curvas de calibración son aproximadamente iguales. Las pendientes similares indican que las microondas no provocaron la autoabsorción de Gd. Las microondas disminuyeron la desviación estándar de las relaciones de intensidad de Gd y Ce. El LOD de Gd al 0,459% en peso fue mayor que el de las mediciones informadas anteriormente al 0,060% en peso usando 10 mJ y 8 ns33. Sin embargo, las microondas disminuyeron el valor LOD en un 60%, lo que resultó en un límite de detección de 0,187% en peso.

Límite de detección de Gd. Los (a) espectros de emisión y (b) las curvas de calibración del límite de detección de Gd en desechos nucleares sustitutos.

Los avances significativos en la detección interna de desechos nucleares dentro de la central nuclear de Fukushima Daiichi utilizando LIBS han llevado al desarrollo de FC-LIBS5,7,9 y FC-MLIBS9,34. La atenuación de la transmisión de luz inducida por la radiación de 580 a 640 nm limita la aplicación de FC-LIBS. Como alternativa de bajo costo, FC-MLIBS utiliza un microláser cerámico desechable de bajo costo y simultáneamente resuelve el problema de atenuación inducida por la radiación porque la longitud de onda de 808 nm utilizada para el bombeo final no se ve afectada. Además, las cerámicas deterioradas por la radiación se han recuperado eficazmente mediante tratamiento térmico. Sin embargo, las emisiones recogidas aún pueden verse atenuadas por las largas fibras ópticas necesarias. Además, la potencia del láser de FC-MLIBS está limitada a un máximo de 10 mJ, ya que la cerámica se deteriora con una exposición prolongada a la radiación de rayos gamma. Las microondas pueden potencialmente resolver los problemas de atenuación en las aplicaciones de detección de desechos nucleares en el núcleo, ya que pueden aplicarse de forma remota para mejorar el plasma inducido por láser.

Anteriormente se informó sobre el desarrollo de una fuente de microondas y una antena de bobina helicoidal para aplicaciones MWE-LIBS en alúmina22. Los efectos de las microondas en la ablación de Gd2O3 inducida por láser utilizando LIBS estándar en un ambiente de presión reducida se han discutido en la referencia15. La detección de Gd en desechos nucleares sustitutos utilizando FC-MLIBS también se informó anteriormente4. Sin embargo, no existen informes previos sobre los efectos de las microondas en la ablación con microláser. En este estudio, evaluamos los efectos de las microondas en el análisis de Gd utilizando MWE-FC-MLIBS en condiciones de presión atmosférica al aire libre. Esta es también la primera aplicación analítica de la antena helicoidal desarrollada.

Se han discutido cualitativamente los efectos de las microondas sobre la dinámica del plasma de la ablación de Gd2O3 inducida por láser utilizando un microláser. Se ha observado un retraso en la absorción de microondas debido a los efectos protectores de la ablación de alta densidad. La propagación de microondas en el plasma aumenta con la relajación del plasma, lo que da como resultado una expansión del plasma y una emisión sostenida que duró más que la duración de las microondas. La dinámica del plasma se observó consistentemente para Gd2O3 y Al2O3.

En el análisis espectroscópico, encontramos que las microondas mejoraron las intensidades de emisión tanto del Gd2O3 puro eliminado con microláser como de los desechos nucleares sustitutos. Sin embargo, se observaron emisiones continuas pronunciadas en espectrómetros de baja resolución (λ/5000) y persistió la fluctuación de la base cero en espectrómetros de alta resolución (λ/50.000). A pesar de esto, las emisiones continuas y la fluctuación de base cero con la entrada de microondas no obstaculizaron la detección cuantitativa de Gd en desechos nucleares sustitutos, como lo demuestra la disminución en la desviación estándar de la relación de intensidad de emisión de Gd I/Ce I. El uso de microondas también disminuyó el LOD en un 60% en comparación con los resultados de FC-MLIBS usando 1,0 mJ.

Este estudio informa el análisis de Gd2O3, tanto puro como mezclado en desechos nucleares sustitutos, utilizando MWE-FC-MLIBS con un microláser cerámico. En Gd2O3 puro, se observó que la expansión de la ablación por láser emitida dura hasta 1200 µs cuando se transmiten microondas de 1,0 kW y 1,0 ms al área de ablación. El plasma inducido por láser inicialmente protege a las microondas para que no interactúen con la capa interna. A medida que disminuye el impacto de la energía láser, aumenta la absorción de microondas en el plasma, acelerando la expansión del plasma. Más allá de 200 µs, la interacción entre el plasma y el aire se intensifica a medida que el plasma se aleja de la muestra. El plasma expira exponencialmente después de 1,0 ms (después de que finaliza la duración del microondas). En el análisis espectroscópico de Gd2O3 puro, el IEF y la SNR aumentaron logarítmicamente, lo que se relacionó con el aumento temporal de la absorción de microondas en el plasma. La detección de Gd fue posible aumentando las concentraciones de Gd2O3. Las curvas de calibración se construyeron a partir de las relaciones de intensidad de Gd y Ce, que tenían valores de pendiente iguales para las condiciones MWE-FC-MLIBS y LIBS estándar. Esto indica que la autoabsorción no está presente, aunque la base cero de los espectros parece aumentar con la aplicación de microondas. La desviación estándar de las curvas de calibración se redujo significativamente cuando se aplicaron microondas. El límite de detección de Gd en desechos nucleares sustitutos también se redujo en un 60% mediante el uso de microondas, lo que resultó en un límite de detección de 0,187% en peso.

Los datos subyacentes a los resultados presentados en este artículo no están disponibles públicamente en este momento, pero pueden obtenerse de los autores previa solicitud razonable comunicándose con Yuji Ikeda en [email protected].

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Este trabajo fue apoyado por el Proyecto de Desarrollo de Recursos Humanos y Ciencia y Tecnología de Energía Nuclear de la JAEA a través de la subvención de sabiduría concentrada número JPJA20P20337946.

Los autores no recibieron financiación externa para el trabajo presentado.

i-Lab., Inc., #213 KIBC Bldg., 5-5-2 Minatojima-Minami, Chuo, Kobe, 650-0047, Japón

Yuji Ikeda y Joey Kim Soriano

Laboratorio colaborativo para ciencias avanzadas de desmantelamiento, Agencia de Energía Atómica de Japón (JAEA), 2-4 Shirakata, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki, 319-1195, Japón

Hironori Ohba

Dirección de Investigación Científica del Haz Cuántico, Institutos Nacionales de Ciencia y Tecnología Cuánticas (QST), 2-4 Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki, 319-1106, Japón

Hironori Ohba

Laboratorio colaborativo para ciencias avanzadas de desmantelamiento, Agencia de Energía Atómica de Japón (JAEA), 790-1 Motooka, Tomioka-machi, Futaba-gun, Fukushima, 979-1151, Japón

Ikuo Wakaida

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JS fue responsable de la recopilación de datos y preparación de cifras. YI supervisó la experimentación en i-Lab, Inc. IW y HO supervisaron la recopilación de datos espectroscópicos en JAEA. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Yuji Ikeda.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Ikeda, Y., Soriano, JK, Ohba, H. et al. Análisis de óxido de gadolinio mediante espectroscopia de descomposición inducida por microláser acoplado a fibra mejorada con microondas. Informe científico 13, 4828 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-32146-x

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Recibido: 16 de noviembre de 2022

Aceptado: 23 de marzo de 2023

Publicado: 24 de marzo de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-32146-x

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